摘要：固体垃圾焚烧灰渣的熔融处理策略具有使焚烧灰渣体积高效减容、重金属高度固化以及有机物高效分解等优点,可避开由于重金属及有害元素的浸出对环境造成的二次污染和危害,成为国内外的关注热点。焚烧灰渣的主要氧化物成分是CaO、Al2O3、SiO2、Fe2O3、MgO和Na2O,共占焚烧灰渣总量的90%以上。在焚烧灰渣熔融处理和熔融渣的资源化利用中,CaO-MgO-Al2O3-SiO2-FeOx-Na2O六元系统的热力学性质对于实现焚烧灰渣的无害化熔融处理以及所产生熔融渣的资源化利用具有重要影响,是不可或缺的基础热力学数据。采取CALPHAD策略对CaO-MgO-SiO2-FeOx四元氧化物系统的热力学性质进行了探讨,建立了CaO-MgO-SiO2-FeOx四元系的热力学数据库,计算了1673K条件下CaO-SiO2-FeOx液相中FeO活度,以及MgO-SiO2-FeOx、CaO-SiO2-FeOx CaO-MgO-SiO2-FeOx系统在不同温度和氧分压条件下的相图,所得结论如下。(1)基于FactSage软件优化得到了描述CaO-SiO2-FeOx三元系中液相热力学性质的模型参数,建立了描述CaO-SiO2-MgO-FeOx四元系中液相热力学性质的热力学数据库。(2)基于自建数据库计算了CaO-SiO2-FeOx液相中FeO活度。1673K下CaO-SiO2-FeOx液相中FeO活度计算值较比文献值偏小,但FeO活度随碱度变化的走势两者完全一致。在CaO/SiO2摩尔比为92/8时,计算值与文献值偏差较大。(3)计算得到的MgO-SiO2-FeOx系统相图表明：MgO-SiO2-FeOx系统在低氧势时(10-8atm),相图中高FeOx区域的SiO2-FeOx边界线附近出现液相区。氧分压的升高(O.21atm)使得系统出现尖晶石相,大大转变了高FeOx区域的相平衡联系,液相区迅速向低FeOx方向偏移,与此同时液相区大大缩小。通过对自建数据库和FACT数据库计算得到的相图进行比较,可以发现自建数据库计算得到的固溶体区域与FACT数据库的计算结果吻合较好,而在液相区二者有着偏差,自建数据库计算得到的液相区域偏小。(4)1873K时10-8atm氧分压条件下,两数据库计算得到的CaO-SiO2-FeOx三元系相图一致性较好,而对于含7.5wt%MgO的CaO-SiO2-MgO-FeOx四元系相图,FACT数据库计算的相图出现MgO固相,而自建数据库计算的相图未有MgO固相出现。(5)自建数据库经过进一步修正可作为计算CaO-MgO-SiO2-Al2O3-FeOx-Na2O六元系热力学性质的基础数据库之一。关键词：CaO-SiO_2-MgO-FeO_x系统论文热力学性质论文CALPHAD策略论文模型参数数据库论文
摘要5-7
Abstract7-9
目录9-11
第1章 绪论11-19
1.1 垃圾焚烧灰渣的熔融处理11-12
1.2 课题提出背景12-14
1.3 CALPHAD概述14-17
1.3.1 CALPHAD策略主要步骤15-16
1.3.2 CALPHAD策略的优点16-17
1.4 课题探讨内容17
1.5 探讨目的和作用17-19
第2章 文献综述19-25
2.1 CaO-SiO_2-MgO-FeO_x四元系中各二元子系统的探讨近况19-21
2.2 CaO-SiO_2-MgO-FeO_x四元系中各三元子系统的探讨近况21-22
2.3 CaO-SiO_2-MgO-FeO_x四元系统的探讨近况22-23
2.4 本章小结23-25
第3章 相图计算原理及熔体热力学模型25-39
3.1 热力学模型25-33
3.1.1 扩展的似化学模型26-31
3.1.2 化合物能模型31-32
3.1.3 多项式模型32-33
3.2 热力学数据库33-34
3.2.1 纯物质数据库33-34
3.2.2 溶液数据库34
3.3 相图计算原理和策略34-39
3.3.1 自由能最小原理35-36
3.3.2 相图计算策略36-39
第4章 CaO-SiO_2-MgO-FeO_x系统热力学模型参数及热力学性质计算39-69
4.1 系统中的相及描述对应相的热力学模型39-50
4.1.1 液相39-40
4.1.2 尖晶石固溶体相40-41
4.1.3 橄榄石固溶体相41-42
4.1.4 原辉石固溶体相42-43
4.1.5 正辉石固溶体相43-44
4.1.6 斜辉石固溶体相44-45
4.1.7 透辉石固溶体相45-46
4.1.8 硅灰石固溶体相46-47
4.1.9 α-Ca_2SiO_4固溶体相47-48
4.1.10 α'-Ca_2SiO_4固溶体相48
4.1.11 简单单氧化物固溶体相48-49
4.1.12 纯化合物相49-50
4.2 CaO-SiO_2-MgO-FeO_x系统液相参数的优化50-55
4.3 CaO-SiO_2-MgO-FeO_x系统热力学性质的计算55-67
4.3.1 FeO活度计算55-59
4.3.2 SiO_2-MgO-FeO_x系统相图计算59-64
4.3.3 CaO-SiO_2-MgO-FeO_x系统相图计算64-67
4.4 本章小结67-69
第5章 结论69-71
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