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太阳能电池基于氧化物薄膜光电器件与电阻转变行为

收藏本文 2024-12-04 点赞:7145 浏览:21907 作者:网友投稿原创标记本站原创

摘要:继传统的氧化物半导体、铁磁体、传感器等的广泛运用,近年来氧化物超导、巨磁阻材料、多铁性材料及其光伏材料等层出不穷,基于氧化物的纳米多孔结构和薄膜异质结特性可望获得独特的物理现象和新型器件,由此这些领域越来越受到人们的关注。其中,基于氧化物薄膜的电化学器件,特别是染料敏化太阳能电池(DSSC)因其较高的热稳定性、较低的工艺成本、柔性化及环境友好等优点,尤其引人注目。利用氧化物纳米多孔结构制备的半导体电极,Michael Gratzel等人创立并进展了DSSC,当前其光电转换效率已提升到12%,使人们看到了这类电化学结构的太阳能电池具有良好的运用前景。类似于传统的硅基p-n结可用于晶体管或光电器件的开发,染料敏化纳米多孔结构的氧化物半导体电极可望能制备出新型晶体管和光电器件。本论文的第一部分围绕着染料敏化太阳能电池的性能机制,探讨DSSC光阳极异质结界面的传输性质,进而探讨基于DSSC原理的新型光电器件。另一方面,我们注意到碘系电解质作为一种特殊的电极材料,可望能获得新型的基于氧化物薄膜的电化学结构。本论文的第二部分围绕着CeO_2/碘电解质结构中电阻转变行为,以及导致负电容行为的动力学历程进行探讨和讨论。为了保障上面陈述的探讨工作的开展,我们在器件单元制备、性能检测与表征等方面开展一系列工作,包括:(a)搭建低温环境下的电、磁测试系统,和太阳能电池探讨所需的光伏测试系统,通过LABVIEW软件,使得测试系统可由计算机制约,实现了操作的自动化。利用ANSYS软件浅析电磁测试系统中的样品台在升降温历程中的温度分布,并讨论热电偶与样品的合理摆放位置。(b)开展染料敏化太阳能电池制备工艺,以及氧化物薄膜的脉冲激光沉积条件的一系列实验探讨,并通过形貌表征,物性测量优化样品的制备工艺及质量。(c)提出一种具有自主知识产权的电灼烧刻蚀策略。该策略类似于电点焊结构,在透明导电玻璃与针形电极间施加电压,致使针尖的点接触部分产生焦耳热。由于氧化物薄膜的热导率和比热容都较小,导致晶体结构被瞬间灼烧,发生化学计量比偏离,并形成一条较窄的绝缘沟道(宽度不足100m,依赖于针尖尺寸)。相比于传统的激光、离子束和化学法等刻蚀手段,电灼烧刻蚀法具有更廉价、易操作,以及刻蚀时间短等优势。在完成上面陈述的实验条件准备的基础上,设计并建立两种新型氧化物薄膜的电化学结构及器件单元,对它们的光电特性、电传输(如电阻转变行为)进行了实验测量和模型浅析,主要探讨内容和结果如下:(1)研制出一种基于DSSC的新型光敏晶体管。不同于传统作用上的光敏场效应管(一般要利用几十伏的背门电压进行驱动),它利用DSSC内在的电荷分离机制,实现光电的驱动。基于DSSC光晶体管的工作电压范围仅在1V以内,属于一种低功耗的器件。其光灵敏系数约为0.1A/W,开关(On/Off)比值在100mW/cm2时可达到1000量级,在3.5mW/cm2时也能达到100量级以上。动态响应探讨表明:该器件的截止频率随负载电阻的增大而呈幂函数联系减小。另外,通过能带电势图和器件结构的浅析,建立唯像的等效电路模型,对器件传输特性进行表征,得到在不同光强制约下的V-I表达式,为这类器件的工艺探讨和性能提升方面提供论述依据。(2)提出一种独特的基于恒电流放电的光电压衰减(CCDVD)表征技术,它的优势在于能分辩出FTO/TiO_2和TiO_2/电解液两个界面的传输特点,可有效开展DSSC光阳极中的异质结界面的传输特性探讨。通过浅析FTO/TiO_2这类n+-n型异质结界面的电势变化,建立相应的传输模型,很好地解释CCDVD的实验结果。这些表明:CCDVD法是探讨光阳极中异质结界面传输特性的一种新型有效手段,对明确DSSC光电转换机制和性能提升具有重要价值。(3)设计一种新型电化学结构:FTO/CeO_2/电解液/FTO,在直流传输测试中观察到该结构具有双极性的电阻转变的行为(RS)。虽然该器件在反复读写操作中体现出较好的稳定性。进一步的机理探讨表明:该电阻转变行为不同于传统固体异质结中所体现的那样,它不仅可以由外加负电场驱动,而且还能由光辐照所驱动。另外,还观察到RS行为随着CeO_2的膜厚增加而变化,这可能是由于膜厚增加,CeO_2表面性质发生变化,出现部分Ce~(3+)替代了原有的Ce~(4+)的现象,而Ce~(3+)使得CeO_2表面的Lewis酸性增强,吸附了I-/I3-反应中的中间态I2-*自由基,该历程类似于一个“储电”历程,在正压下的电荷释放可导致阻态的变化。(4)在上面陈述的含CeO_2电化学单元中观察到负电容的行为。交流阻抗谱的虚部表明:当外加电压大于-2V时,样品体现出感抗行为。这可能与Li~+受电场驱动而在CeO_2表面聚合并在正向扫描时突然释放有关。在浅析Li~+阳离子电迁移对传输动力学影响机制的基础上,我们推测,Li~+会在高界面电场的驱动下嵌入非晶相的CeO_2-x晶格内,导致了CeO_2薄膜的能带上出现了额外的界面态,增大了溶液中氧化态电解质对电子的俘获截面,并由此建立唯像的动力学模型,很好地解释实验观察到的负电容行为。关键词:染料敏化太阳能电池论文光晶体管论文电压衰减论文电阻转变论文负电容论文

    摘要8-11

    ABSTRACT11-14

    目录14-17

    第一章 前言17-49

    1.1 基于氧化物薄膜电化学器件的探讨背景17-26

    1.1.1 半导体和电解液的能带图18-20

    1.1.2 半导体异质结界面20-23

    1.1.3 金属—电解液界面23-25

    1.1.4 金属氧化物—电解液界面25-26

    1.2 染2B料敏化太阳能电池(DSSC)26-34

    1.2.1 DSSC 的探讨作用26-27

    1.2.2 DSSC 的工作原理27-29

    1.2.3 光伏特性29-32

    1.2.4 DSSC 光阳极的探讨近况32-34

    1.3 光晶体管的探讨近况34-37

    1.3.1 光晶体管的探讨作用34-35

    1.3.2 光晶体管的工作原理35-37

    1.4 电阻转变(RS)行为的探讨近况37-41

    1.4.1 RS 型器件的探讨作用37-38

    1.4.2 RS 行为及机理探讨38-41

    1.5 负电容(NC)的探讨近况41-46

    1.5.1 负电容效应41-42

    1.5.2 机理探讨近况42-46

    1.6 本论文探讨的主要内容46-49

    第二章 氧化物薄膜及器件单元的制备和表征49-59

    2.1 前言49

    2.2 样品的制备及表征49-55

    2.2.1 染料敏化太阳能电池的制备及表征49-52

    2.2.2 氧化物薄膜的脉冲激光沉积及晶相表征52-55

    2.3 透明导电玻璃的电刻蚀工艺55-59

    2.3.1 刻蚀工艺的近况55

    2.3.2 电刻蚀策略的设计及其原理55-57

    2.3.3 电刻蚀策略的可行性及可靠性探讨57-59

    第三章 交流磁化和光电测试系统的组建59-77

    3.1 前言59

    3.2 测试原理59-63

    3.2.1 交流磁化率59-62

    3.2.2 电传输测试62-63

    3.3 程式设计及数据采集系统63-68

    3.3.1 LabVIEW 的介绍63-64

    3.3.2 程式设计原理64-68

    3.4 低温测试装置68-77

    3.4.1 ANSYS 的介绍68-69

    3.4.2 样品台的热浅析69-77

    第四章 基于 TiO_2薄膜染料敏化太阳能电池的光晶体管77-99

    4.1 前言77-79

    4.2 样品制备及光伏特性79-82

    4.2.1 电极刻蚀79-80

    4.2.2 光晶体管结构设计和制备80-81

    4.2.3 DSSC 单元的光伏性能81-82

    4.3 光晶体管特性82-87

    4.3.1 直流传输特性82-84

    4.3.2 动态响应性质84-87

    4.4 传输机制浅析87-97

    4.4.1 偏压检测与能带浅析88-91

    4.4.2 不同结构设计的光晶体管行为浅析91-93

    4.4.3 光晶体管行为的等效电路模拟93-97

    4.5 本章小结97-99

    第五章 TiO_2薄膜染料敏化太阳能电池光阳极的界面输运特性99-115

    5.1 前言99-101

    5.2 恒电流放电—电压衰减(CCDVD)测试法101-106

    5.2.1 电子复合历程的探讨近况102-103

    5.2.2 CCDVD 法的设计原理及优势103-105

    5.2.3 CCDVD 法的有效性条件及优势105-106

    5.3 光阳极界面的传输机理106-110

    5.3.1 光阳极异质结的能带模型106-109

    5.3.2 光阳极异质结的热发射传输模型109-110

    5.4 CCDVD 法探讨光阳极界面的输运特性110-113

    5.4.1 CCDVD 实验110-112

    5.4.2 讨论及浅析112-113

    5.5 本章总结113-115

    第六章 基于 CeO2薄膜电化学器件单元的电阻转变行为115-139

    6.1 前言115-116

    6.2 器件单元制备116

    6.3 电化学结构中的电阻转变(RS)行为116-120

    6.3.1 电场致电阻转变116-119

    6.3.2 光致电阻转变119-120

    6.4 存储特性的探讨120-122

    6.4.1 擦写窗口120-121

    6.4.2 存储时间(retention)121-122

    6.5 电化学结构中 RS 行为的讨论122-131

    6.5.1 RS 行为的浅析123-125

    6.5.2 组分和结构对 RS 行为的影响125-131

    6.6 RS 形成的机理131-138

    6.6.1 实验结果的讨论131-132

    6.6.2 自由基模型的检测设132-133

    6.6.3 内部电势测试133-135

    6.6.4 能带浅析135-138

    6.7 小结及展望138-139

    第七章 基于 CeO_2薄膜电化学器件单元的负电容效应139-151

    7.1 前言139-141

    7.2 Li~+离子的嵌入和嵌出141-143

    7.2.1 固—液界面处的电场141-142

    7.2.2 Li~+在 CeO_2膜表层的嵌入和嵌出142-143

    7.3 双电流模型143-145

    7.3.1 界面态的产生和消失144

    7.3.2 非均匀电流144-145

    7.4 结果与讨论145-150

    7.4.1 器件界面的微分阻抗145-146

    7.4.2 电阻抗(EIS)测试模拟146-147

    7.4.3 LCR 测试模拟147-148

    7.4.4 瞬态电流响应模拟148-150

    7.5 小结及展望150-151

    第八章 结论及展望151-155

    8.1 结论151-153

    8.2 展望153-155

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