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试析水蒸气反相微乳法制备Ni基纳米复合催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢怎样

收藏本文 2024-02-16 点赞:9683 浏览:28076 作者:网友投稿原创标记本站原创

摘要:本论文探讨了反相微乳系统的组成,Ni/CeO2纳米复合催化剂的制备、表征及催化乙醇水蒸气重整制氢的性能。采取反相微乳法制备Ni/CeO2纳米复合催化剂,并对纳米复合催化剂的晶型、微观形貌、颗粒尺寸及分布、化学吸附性能等进行了表征;探讨了Ni/CeO2纳米复合催化剂在乙醇水蒸气重整制氢反应中的催化活性,并与其它制备策略制备的Ni/CeO2催化剂进行了比较,取得了比较好的结果。第一部分选择以Span80-Tween80作为复合表面活性剂,通过目视观察法和电导率法相结合的策略测定不同微乳液系统的临界组成。用单因素试验和正交设计试验优化选择微乳系统的组成,确定最佳Span80-Tween80复合微乳系统的配比。结果表明,以Span8O-Tween80为复合表面活性剂(HLB值=8,30wt%),正丁醇为助表面活性剂(6wt%),正辛烷为油相(44wt%)能获得较佳的微乳液系统,最大增溶水量为3.2ml。以该微乳系统制备的Ni/CeO2纳米复合催化剂,粒径较小,分散性较好,无显著的团聚现象,在乙醇水蒸气重整制氢反应中体现出良好的催化性能,400℃时催化剂上乙醇转化率为100%,H2产率最高达40%,CO选择性低至1.07%。第二部分采取CTAB/正丁醇/环己烷/水微乳系统制备了Ni/CeO2纳米复合催化剂,比较了加热干燥和真空冷冻干燥两种不同干燥策略处理的催化剂上乙醇水蒸气重整制氢反应的性能。结果表明,采取CTAB反相微乳系统制备的Ni/CeO2纳米复合催化剂具有粒径小、活性组分分散度好等特点,并且显示了良好的催化活性和选择性;其中采取真空冷冻干燥处理的催化剂体现出最好的活性,H2产率可达到42%,CO选择性低至0.35%,并具有较好的稳定性和抗积炭能力,连续反应60h后催化剂未出现失活现象,每克催化剂上的积炭量仅为0.0616g。第三部分比较了反相微乳法、浸渍法、微乳-浸渍法和文献报道策略这四种策略制备的Ni/CeO2催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢反应的性能。探讨结果表明,采取反相微乳法及文献报道策略制备的Ni/CeO2纳米复合催化剂在乙醇水蒸气重整制氢反应中具有较好的活性和选择性,其中反相微乳法制备的催化剂具有较高的H2产率和较低的CO选择性。此类Ni/CeO2纳米复合催化剂反应60h后未出现失活现象,H2产率和各产物的选择性基本保持不变,具有良好的稳定性能。关键词:反相微乳法论文乙醇水蒸气重整论文纳米复合论文镍论文二氧化铈论文

    摘要3-5

    ABSTRACT5-10

    第一章 绪论10-21

    1.1 引言10-11

    1.2 乙醇水蒸气重整制氢的探讨进展11-16

    1.3 反相微乳法制备催化剂的探讨进展16-19

    1.3.1 反相微乳液16

    1.3.2 反相微乳法制备纳米催化剂16-19

    1.4 选题依据、探讨内容及革新点19-21

    1.4.1 选题依据及作用19-20

    1.4.2 催化系统的选择及论文的探讨内容20

    1.4.3 本工作的革新点20-21

    第二章 实验策略和数据处理21-27

    2.1 实验原料与实验仪器21-22

    2.2 微乳液的配制及载体的制备22-23

    2.2.1 反相微乳液的配制22

    2.2.2 反相微乳系统的确定22-23

    2.2.3 载体CeO_2的制备23

    2.3 催化剂的制备23-24

    2.3.1 反相微乳法23-24

    2.3.2 浸渍法24

    2.3.3 微乳-浸渍法24

    2.3.4 文献报道策略24

    2.4 催化剂性能评价24-25

    2.5 催化剂的表征25-27

    2.5.1 X-射线衍射25

    2.5.2 程序升温还原25

    2.5.3 程序升温脱附25-26

    2.5.4 透射电子显微镜26

    2.5.5 比表面测试26

    2.5.6 热重浅析26

    2.5.7 元素浅析26-27

    第三章 Span80-Tween80复合微乳系统的探讨及Ni/CeO_2纳米复合催化剂的制备27-37

    3.1 微乳系统中各因素的影响27-31

    3.1.1 不同HLB值复合表面活性剂的增溶水量27-28

    3.1.2 不同复合表面活性剂含量的增溶水量28-29

    3.1.3 不同油相的增溶水量29

    3.1.4 助表面活性剂与表面活性剂不同质量比(AS/S)的增溶水量29-30

    3.1.5 不同助表面活性剂的增溶水量30-31

    3.1.6 不同温度下微乳液的增溶水量31

    3.2 微乳系统的组成及最佳配比的确定31-33

    3.3 Ni/CeO_2纳米复合催化剂的制备及表征33-35

    3.3.1 XRD表征33

    3.3.2 TEM表征33-34

    3.3.3 催化剂样品的H_2-TPR浅析34-35

    3.3.4 催化剂的催化性能35

    3.4 小结35-37

    第四章 CTAB微乳系统制备Ni/CeO_2纳米复合催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢37-47

    4.1 催化剂样品的XRD浅析37-38

    4.2 催化剂的TEM浅析38-39

    4.3 催化剂比表面积及镍含量浅析39

    4.4 催化剂样品的H_2-TPR浅析39-40

    4.5 催化剂样品的H_2-TPD浅析40-41

    4.6 催化剂的催化性能41-45

    4.7 催化剂的稳定性和抗积炭能力45-46

    4.8 小结46-47

    第五章 不同策略制备的Ni/CeO_2催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢的探讨47-58

    5.1 催化剂样品的XRD浅析47-48

    5.2 催化剂样品的TEM浅析48-49

    5.3 催化剂样品的H_2-TPR浅析49-50

    5.4 催化剂样品的H_2-TPD浅析50-51

    5.5 催化剂的催化性能51-54

    5.6 催化剂的稳定性54-56

    5.7 小结56-58

    第六章 总结与展望58-60

    6.1 结论58

    6.2 进一步工作的方向58-60

    致谢60-61

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