摘要:微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell, MFC)利用自然界广泛有着的微生物作为催化剂,通过生物电化学反应,将储有着有机物中的化学能转化为电能,满足输出电能的同时,能够到达处理处置废弃物的需要,有望成为未来有机废弃物能源化处置的支柱性技术。沉积型MFC(Sediment MFC, FC)作为MFC的一种,阳极深埋于沉积物中,阴极悬于溶解氧(DO)浓度高的水体,这种特殊结构使其适用于河湖底泥的原位修复和固体废弃物处理,并有望率先实现为水下装置供电。然而,如何提升FC的输出功率使其满足小型耗电装置的用电要求是当前FC探讨亟待解决的不足。近年来的探讨表明,由于氧气还原反应(Oxygen Reduction Reaction, ORR)的活性较低,大大限制了系统的产电能力。由此,本探讨通过对阴极进行修饰,以期改善FC阴极区氧气的还原反应速率。考察了不同修饰材料,修饰策略对电池特性、产电性能、污泥性质等的影响。主要探讨内容和结果如下:(1)采取化学原位聚合法和物理涂抹法将导电聚苯胺(PANI)、石墨烯(r-GO)和MnO_2修饰到电极表面,制备了PANI修饰电极(PANI-20、PANI-50、PANI-80和PANI-110),PANI-r-GO修饰电极(PANI-r-GO_20、PANI-r-GO_(10)和PANI-r-GO_5)和MnO_2-r-GO修饰电极。采取循环伏安法(CV),电化学阻抗法(EIS)测试探讨了修饰电极的电极性能。实验发现,与空白电极相比PANI修饰电极,PANI-r-GO修饰电极和MnO_2-r-GO修饰电极的电阻显著降低,电子传递性能显著增强。(2)考察了PANI修饰阴极对FC产电特性,污泥性质的变化和底泥中有机质的去除效率的影响。实验表明:与空白FC相比,PANI修饰阴极FC系统的输出电压均有所提升,其中PANI-110修饰阴极FC的输出电压与空白系统(99.8mV)相比,增加到480.6mV,对应的系统表观内阻为64.8。在第10周期的运转周期前后,阳极污泥胞外聚合物(EPS)的量均增加,污泥的相对疏水性最强,此外,SCOD和氨氮(NH_4~+-N)的去除率以空白系统的12.4±0.93%和26.7±0.82%上升到50.2±0.99%和34.5±0.93%。(3)考察了PANI-r-GO修饰阴极对FC产电特性,污泥性质的变化和底泥中有机质的去除效率的影响。实验表明:与空白FC相比,PANI-r-GO修饰阴极FC输出电压均有所提升,复合修饰效果比单独修饰效果好。其中PANI-r-GO_(10)修饰阴极FC输出电压最高,电子回收率最大,系统表观内阻最小,为52.8,此外,SCOD和NH_4~+-N的去除率以空白系统的14.9±1.02%和26.3±0.54%上升到65.7±0.91%和41.2±0.77%。(4)考察了MnO_2和MnO_2-r-GO修饰阴极对FC产电特性,污泥性质的变化和底泥中有机质的去除效率的影响。实验表明:与空白FC相比,MnO_2和MnO_2-r-GO修饰阴极FC系统的输出电压均有所提升,其中MnO_2-r-GO修饰阴极的FC系统输出电压最大,输出电压以空白系统的65.2mV增加到325.7mV;对应的最大功率密度以0.27mW/m~2上升到17.4mW/m~2,相应的内阻以1157下降到159。此外,SCOD和NH_4~+-N的去除率以空白系统的25.8±0.96%和27.3±0.80%上升到37.0±1.47%和32.7±0.86%。关键词:沉积型微生物燃料电池(FC)论文阴极修饰论文聚苯胺(PANI)论文二氧化锰(MnO_2)论文石墨烯(r-GO)论文
摘要3-5
Abstract5-8
目录8-10
第一章 文献综述10-15
1.1 课题探讨背景10-11
1.1.1 微生物燃料电池概述10
1.1.2 MFC 的工作原理和技术优势10-11
1.2 微生物燃料电池阴极修饰的探讨11-13
1.3 沉积型微生物燃料电池13
1.4 探讨目的与作用13-14
1.5 主要探讨内容14-15
第二章 修饰电极的制备及性质表征15-24
2.1 引言15
2.2 材料与策略15-18
2.2.1 实验材料15
2.2.2 主要试剂15-16
2.2.3 主要仪器及设备16
2.2.4 实验策略16-18
2.2.5 测定指标及策略18
2.3 结果与讨论18-23
2.3.1 PANI 修饰电极18-20
2.3.2 PANI-r-GO 修饰电极20-22
2.3.3 MnO_2和 MnO_2-r-GO 修饰电极22-23
2.4 小结23-24
第三章 PANI 修饰阴极对 FC 运转特性的影响探讨24-33
3.1 引言24
3.2 材料与策略24-26
3.2.1 FC 装置构建24
3.2.2 实验材料与策略24-25
3.2.3 实验策略25-26
3.3 结果与讨论26-31
3.3.1 PANI 修饰阴极对 FC 产电特性的影响26-29
3.3.2 PANI 修饰阴极对 FC 污泥性质的影响29-30
3.3.3 PANI 修饰阴极对 FC 系统有机质去除的影响30-31
3.4 小结31-33
第四章 PANI-r-GO 修饰阴极对 FC 运转特性的影响探讨33-40
4.1 引言33
4.2 材料与策略33-34
4.2.1 实验材料33
4.2.2 实验策略33-34
4.3 结果与讨论34-38
4.3.1 PANI-r-GO 修饰阴极对 FC 产电特性的影响34-36
4.3.2 PANI-r-GO 修饰阴极对 FC 污泥性质的影响36-37
4.3.3 PANI-r-GO 修饰阴极对 FC 有机质去除的影响37-38
4.4 小结38-40
第五章 MnO_2-r-GO 修饰阴极对 FC 运转特性的影响探讨40-47
5.1 引言40
5.2 材料与策略40
5.2.1 实验材料40
5.2.2 实验策略40
5.3 结果与讨论40-46
5.3.1 MnO_2-r-GO 修饰阴极对 FC 产电特性的影响40-43
5.3.2 MnO_2-r-GO 修饰阴极对 FC 污泥性质的影响43-44
5.3.3 MnO_2-r-GO 修饰阴极对 FC 有机质去除的影响44-46
5.4 小结46-47
主要结论与展望47-49
主要结论47-48
展望48-49
致谢49-50